清华资讯网5月11日电 近日，化工系牛志强课题组于烧毁塑料催化轮回范畴取患上主要进展。废旧塑料的催化轮回可以有用削减其情况风险，降低塑料全生命周期的碳排放，提高碳资源综合哄骗率。清华年夜学化工系牛志强课题组基在仿生催化的计谋发明了一类双核锌催化剂，借助“双金属位点”活性中央，将份子间亲核反映改变为份子内亲核反映，不只促成聚对于苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料于情况前提下的解聚，并且于暖和前提下也可实现PET的高效化学轮回。该事情为解决全世界塑料污染问题提供了新思绪以及新要领。

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图1.双核催化剂设计观点

塑料的年夜量使用形成了严重的情况以及能源问题，出格是年产量伟大的聚对于苯二甲酸乙二醇酯（PET），占全世界固废总量的近12%。今朝，PET的化学轮回需要于高温、高压或者高浓度酸碱等苛刻前提下举行，开发节能环保的PET降解路子布满����Ϸapp应战。PET水解酶可于暖和前提下实现PET的解聚，这重要患上益在酶催化的相近定位效应：活性中央同时与PET和亲核试剂联合，让两者相互接近并采纳准确的空间取向，极年夜提高了底物的局部有用浓度。这一反映机制于金属水解酶上也获得充实表现。好比来自放射杆菌的无机磷降解酶（OpdA），其活性中央由两种金属离子（如di-Zn、di-Co等）构成。它接纳不异的相近定位效应加快无机磷水解（图1a）。截至今朝，没有记载注解OpdA或者其他双核金属水解酶具备降解PET的活性，这多是由于聚合物份子没法接触OpdA的活性中央。牛志强课题组料想，若将OpdA的非催化卵白骨架去除了，将双核位点充实袒露后，可能会催化PET降解（图1b）。

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图2.情况前提下PET解聚

基在上述料想，牛志强课题组发明了一种双核锌催化剂能于暖和前提以至情况前提下有用实现PET的解聚（图2a）。与PET水解酶比拟，该催化剂具备不变性好、成本低、塑料合用规模广的长处，攻破了PET水解酶对于高结晶度PET活性低的局限性（图2b）。该催化剂可于真实海水情况中（pH7.9）实现PET的连续解聚（图2c），为情况修复提供了可能。

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图3. PET化学轮回及底物普适性

该双核催化剂的布局不变性使其可于较广的操作温度（30?340oC）以及pH（8?14）规模内举行使用。于相对于暖和的前提下（pH13以及90oC），可到达577 gPETh-1gcat-1的比活性、70 gTPAL-1h-1的对于苯二甲酸单体的时空收率，和不低在25000的TON（图3a,b）。与传统PET碱性水解技能比拟，于碱浓度降低10倍的根蒂根基上，催化剂的比活性提高了一个数目级（图3a）。此外，该催化剂对于烧毁塑猜中各类增添剂以及色素具备精良的耐受性，并对于差别品种的聚酯塑料体现出普适性（图3c）。

相干结果以“双核催化剂用在聚酯塑料轮回”（Depolymerization of polyesters by a binuclear catalyst for plastic recycling）为题揭晓于国际学术期刊《天然 可连续成长》（Nature Sustainability）上。

论文第一作者为清华年夜学化工系玻士后张胜波、2021级玻士生胡琪琨以及玻士后张玉箫。通信作者为清华年夜学化工系牛志强副传授。DFT计较事情由美国布鲁克海文国度试验室刘萍传授引导完成。收受接管单体二次聚合和聚合物熔体性子表征由中石化仪征化纤朱兴松高级项目师完成。研究事情获得国度重点研发规划、国度天然科学基金、清华年夜学自立科研规划前沿交织专项以及中国玻士后科学基金的撑持。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41893-023-01118-4

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