北京时间2023年2月14日，中国科学院理化技能研究所江雷院士团队张锡奇副研究员于Matter期刊揭晓了一篇题为 Regulating Interlayer Spacing of Aminated Graphene Oxide Membranes for Efficient Flow Reactions 的研究结果。

该结果提出将纳米限域效应与流动化学相联合，基在二维层流膜系统，实现高效限域流动反映的计谋，为于暖和前提下构建高转化率的流动催化系统提供了新的思绪。

文章的第一作者为中科院理化所玻士生庞帅、华南师范年夜学彭导灵传授以及北京印刷学院郝雨薇玻士，通信作者为中科院理化所张锡奇副研究员。

流动化学具备低污染、倏地、保险、简朴等长处。于微型反映器中负载非均相固体催化剂实现流动反映是今朝最多见的试验方案。然而，于相对于暖和前提下实现倏地高效流动反映仍旧是一个应战。具备持续可调二维纳米通道的功效化氧化石墨烯膜于份子/离子倏地传输范畴已经经揭示出伟大的潜力。层间纳米限域通原理论上很是合适流动反映的微空间，通道内的纳米限域效应答化学反映活性也具备主要的影响。

为此，江雷院士团队提出将纳米限域效应与流动化学相联合，基在二维层流膜系统，实现高效限域流动反映的计谋。于这个事情中，团队制备了氨基化氧化石墨烯（GO-NH2）纳米片，哄骗元素阐发、红外光谱、X射线能谱以及原子力显微镜等对于其布局举行表征以及确认，然后经由过程真空抽滤法构建获得多层GO-NH2膜。经由过程热处置惩罚（80-120℃），调控GO-NH2膜的层间距（20.5-14.7 ?）。将差别层间距的GO-NH2膜作为膜反映器，以Knoevenagel缩合反映为例，于压力差驱动下，反映溶液定向流动渗入经由过程GO-NH2膜，反映物于层间反映，产品随溶剂流出（图1a）。经由过程表征渗入混淆物的身分构成，阐发层间距对于限域流动反映效率的影响。

研究成果注解，跟着膜层间距减小，反映转化率逐渐增长（图1b），当膜层间距减小至14.7 ?时，于暖和前提下（22℃）实现了~100%转化率（膜内逗留时间＜29 s）。机理研究注解层间限域加强了反映物火线轨道对于称性的婚配（图1c）。比拟之下，研究者以GO-NH2粉末作为非均相催化剂催化不异量级的体相反映，发明体相反映于22℃前提下需要较长的反映时间（ 24 h）才气实现~100%转化率（图2a-b）。研究者进一步经由过程调治压差以及膜内逗留时间、转变反映温度以及浓度、扩大底物份子等对于比试验，证实了限域流动反映比体相反映具备较着的上风。比拟在体相反映，膜催化剂的表征以及DFT计较注解，GO-NH2纳米片外貌石墨域的离域 电子介入了反映物份子的去质子化历程，降低了总体的限域反映能级（图2c-d）。同时，份子于限域通道内倏地传输，降低了份子于溶液中的无序散布，缩短了反映时间，终极实现了倏地高转化率的限域流动反映。这项事情为于暖和前提下构建高转化率的流动催化系统提供了新的思绪，无望用在将来的管式膜反映器。

上述事情获得了江雷院士的悉心引导，上海理工年夜学宋波传授于理论计较方面提供了主要撑持。研究获得了国度重点根蒂根基研究成长规划（2021YFA1200402，2018YFA0208502）、国����Ϸapp度天然科学基金（51973227，21988102）以及中科院青年立异促成会工程的撑持（2020028）。

/爱游戏